פופי (אנה קנדריק) מגלה שבראנץ' (ג'סטין טימברלייק) לא לבד בעולם, אלא יש לו אחים נוספים. בראנץ', שהיה בעבר חבר בלהקת רוק מפורסמת בשם Bro Zone, מתמודד עם תחושות של בדידות וניכור, אך כשהאחים שלו מופיעים ומזכירים לו את העבר המוזיקלי המשותף, הוא מתפתה לחזור ולהתאחד עם הלהקה. האחים מצליחים לשכנע את בראנץ' שהגיע הזמן להניח את הפחדים בצד ולהחזיר את הקסם של Bro Zone אל הבמה. פופי, בראנץ' והחברים הנאמנים יוצאים למסע מלא הרפתקאות, שמטרתו לשחזר את רוח הלהקה ולהחזיר את האחדות בין האחים. במהלך המסע הם מתמודדים עם אתגרים שונים, מגלים את חשיבות המשפחה והחברות ומבינים שהכוח האמיתי טמון בשיתוף פעולה ובאהבה. המסע מוביל אותם למפגשים מרגשים עם דמויות חדשות וישנות, שמוסיפים עומק וצבע לסיפור.
ההרפתקה הזאת לא רק מחזקת את הקשרים בין האחים אלא גם מאפשרת לכל אחד מהם למצוא את מקומו ולהביע את קולו הייחודי. פופי, בתור דמות מרכזית, מלווה ותומכת בבראנץ' ובאחים, ומדגימה כיצד האמונה באחרים יכולה לשנות חיים. יחד הם מגלים שהמוזיקה היא לא רק כלי לבידור, אלא גשר שמחבר בין לבבות ומחזק את הקשר האנושי. בסופו של דבר, המסע של פופי ובראנץ' מראה עד כמה חשוב להקשיב לקול הפנימי ולהיות אמיץ מספיק כדי לחזור הביתה, גם אחרי תקופות של פרידה ואי ודאות. המסע של הלהקה המחודשת מוביל אותם להופעות מרגשות שמחברות בין דורות ומזכירות לכל מי ששומע את המוזיקה את כוחה המאחד. במהלך הדרך, חברי הלהקה לומדים להעריך את השונות ביניהם ולחגוג את הייחודיות של כל אחד, מה שמעניק להם השראה ליצור יחד שירים חדשים ומרגשים. בסיום המסע, פופי ובראנץ' מבינים שהקול הטוב האמיתי הוא זה שמגיע מהלב, ושכשמשתפים פעולה, אפשר להתגבר על כל מכשול וליצור משהו גדול יותר מכל אחד בנפרד. כך, "טרולים 3 הקול טוב" חוגג את ערך המשפחה, החברות והאמונה בעצמנו ובאחרים.
